De kerk is voornamelijk het product van het St. Bernulphusgilde, een in 1869 in Utrecht opgerichte vereniging van priesters en kunstenaars die zich ten doel stelde om Rooms-katholieke kerken te bouwen en in te richten in neogotische stijl. Het gilde propageerde een architectuur die teruggreep op de Nederrijnse gotiek. Het houtsnijwerk - meubels, altaren, beelden - stamt uit het atelier van de beeldhouwer Friedrich Wilhelm Mengelberg, de gebrandschilderde ramen zijn deels van Heinrich Geuer en veel smeedwerk is vervaardigd door Gerard en Jan Hendrik Brom. De polychrome beschildering is uitgevoerd door Chr. Lindsen.
Terwijl de meeste neogotische monumenten in de jaren zestig en zeventig van hun rijke inventaris ontdaan, verbouwd of afgebroken zijn, is het interieur van de Willibrordkerk vrijwel gaaf bewaard gebleven. Aanvankelijk was zij in de met name ook voor de Katholieke Kerk roerige jaren 60 bestemd om afgebroken te worden. Lekengelovigen en pater drs. Winand Kotte, A.A. wisten door aankoop het kerkgebouw te behouden in de traditionele staat. Daardoor is zij nu een van de beste en indrukwekkendste getuigenissen van de Utrechtse school binnen de neogotiek. Een grootscheepse restauratie had plaats van 1991 tot 2005.
In de vroege jaren 70 was deze kerk centrum van kerkelijke onenigheden tussen Kardinaal Alfrink (aartsbisdom Utrecht) en pater Kotte die het kerkgebouw voor de katholieke eredienst wilde behouden en er de Mis ad orientem celebreerde volgens de Novus Ordo Missae. Kotte werd ondersteund door prominente katholieken, zoals toenmalig NAVO-secretaris-generaal Joseph Luns die bij hoogmissen aanwezig was. Na enige hervormingen keerde de rust echter min of meer weer, hoewel het aartsbisdom de Willibrordkerk niet als zelfstandige parochie of diocesane instelling erkende. Na de dood van pater Kotte in 2006 nam de pater sacramentijn Peter Klos zijn rol als voorganger over.